Museum Semarajaya dibangun pada Gedung Bekas Sekolah MULO (Sekolah Menengah Jaman Belanda) dan bekas SMPN I Klungkung terletak dalam komplek Kertha Gosa/Taman Gili, Pemedal Agung (pintu bekas kerajaan Klungkung). Gedung tersebut dibangun oleh Pemerintah Belanda setelah runtuhnya Kerajaan Klungkung pada 28 April 1908.

Museum Semarajaya diresmikan oleh Bapak Menteri Dalam Negeri pada tanggal 28 April 1992.

Di dalam ruangan di sayap kanan bangunan museum dipamerkan benda dan lukisan koleksi pelukis berkebangsaan Italia bernama Emilio Ambron (1905–1996). Ada 69 buah disimpan dalam dua ruangan. Ambron tinggal di Bali 1938–1942 setelah dibantu mendapatkan tempat tinggal di daerah Sanur oleh Adrien Jean Le Majeur, pelukis asal Belgia yang juga tinggal di Bali 1930–1950 dan memperistri Ni Polok, perempuan Bali cantik yang pernah membuat Bung Karno kesengsem.

Lukisan dan patung Ambron menggambarkan keseharian kehidupan masyarakat Bali sebelum Jepang masuk setelah pecah perang Pasifik.

Pada ruangan di bagian lain Museum Semarajaya menampilkan jejak peninggalan Kerajaan Klungkung, diantaranya sebuah kursi antik serta foto-foto raja beserta keluarganya. Ada dokumentasi foto yang memperlihatkan Ida I Dewa Agung Rai, Adipati Agung dan Penasehat Utama semasa pemerintahan Ida I Dewa Agung Putra III (1850 – 1903), serta foto para pembesar kerajaan semasa Ida I Dewa Agung Gede Jambe.

Pada dinding lain terpasang foto lama Ida I Dewa Agung Gede Jambe pada posisi duduk, diapit putera mahkota Ida I Dewa Agung Gede Agung, saudara raja Ida Tjokorde Rake Pugog serta Anak Agung Gede Ngurah Pelodot. Ida I Dewa Agung Gede Jambe naik tahta pada 1904, gugur dalam Puputan Klungkung 28 April 1908.

Sebuah sudut Museum Semarajaya dengan koleksi pakaian adat, maket, lukisan dan patung. Di sudut ruangan lainnya terdapat koleksi gong, guci berukuran besar, beberapa buah tombak, lumpang, serta peninggalan purbakala lainnya.